神尾の役者としての幅広さを証明した代表作の一つが、フジテレビ系で放送され大きなムーブメントを巻き起こした『ナンバMG5』だ。ヤンキーと普通の高校生という二重生活を描いた本作で、神尾は主人公の相棒である大丸大助役を熱演。主演を務めた間宮祥太朗との息の合ったバディ感は、多くのドラマファンの胸を熱くさせた。
現場関係者が明かす裏話によれば、過酷なアクションシーンの合間にも二人は常に演技論を交わし、現場の空気を大いに盛り上げていたという。間宮祥太朗の力強い演技に触発され、神尾自身もアドリブを積極的に提案。本気でぶつかり合ったからこそ生まれたあの独特の空気感とコミカルかつ情に厚いキャラクターは、神尾楓珠という役者の新たな魅力を開花させる大きな契機となった。